Évaluation des processus de transport souterrain des signatures gazeuses retardées applicables aux explosions nucléaires souterraines

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 13169 (2022) Citer cet article

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Les signatures de gaz radioactifs des explosions nucléaires souterraines (UNE) résultent de processus de migration de gaz se produisant dans le sous-sol. Les processus considérés dans cette étude entraînent ou retardent la migration ascendante des gaz de la cavité de détonation. L'importance relative de ces processus est évaluée en simulant le transport souterrain dans un milieu à double perméabilité pour l'expérience de migration des gaz nobles multi-traceurs (NGME) initialement destinée à étudier certains aspects du transport à partir d'une UNE. Pour cette expérience, les processus de conduite pertinents incluent la faible convection à deux phases entraînée par le gradient géothermique, la surpression de la cavité de détonation et le pompage barométrique tandis que la sorption de gaz, la dissolution, la désintégration radioactive et généralement la diffusion représentent des processus de ralentissement. À partir de simulations déterministes, nous avons constaté qu'une surpression de la cheminée post-détonation couplée à un pompage barométrique produisait un effet synergique amplifiant le gaz traceur atteignant la surface. Les simulations de délimitation ont indiqué que la sorption et la dissolution des gaz, tendant à retarder le transport, étaient beaucoup plus faibles que prévu par les études de laboratoire antérieures. Les observations NGME elles-mêmes montrent que les différences de diffusivité du gaz ont un effet plus important sur le transport ascendant que les effets combinés de la sorption et de la dissolution du gaz traceur, ce qui est cohérent avec une analyse de sensibilité de Sobol. Les simulations déterministes et celles qui tiennent compte des incertitudes paramétriques des propriétés liées au transport prédisent que l'excès de concentration de SF\(_6\) par rapport à \(^{127}\)Xe, tel qu'il pourrait être capturé dans de petits échantillons volumétriques, devrait être beaucoup plus faible que le contraste d'ordre de grandeur trouvé dans les échantillons de gaz de grand volume prélevés sur le site. Alors que l'extraction d'échantillons de gaz souterrains de grand volume s'avère capable de déformer les compositions de gaz in situ, le taux d'injection très variable de SF\(_6\) dans la cavité de détonation par rapport à celui de \(^{127}\)Xe au début de l'expérience sur le terrain est l'explication la plus probable de la grande différence dans les concentrations observées.

Les rejets de gaz détectables provenant d'explosions nucléaires souterraines (UNE) ont généralement été caractérisés comme étant rapides ou retardés. Une ventilation rapide se produit à la suite d'une défaillance majeure presque immédiate d'une zone de confinement entourant la cavité de détonation, produisant une fuite rapide et généralement focalisée des gaz de la cavité de détonation. En revanche, les libérations retardées peuvent ne pas donner lieu à des signatures détectables pendant des jours ou des mois après une UNE. Les opérations sur le site d'essai, telles que l'ouverture de tunnels ou le forage de retour dans la cavité de détonation, comme supposé pour l'apparition de gaz atmosphériques de la RPDC 2013 UNE près de deux mois après la détonation1,2, représentent un type de libération retardée. L'autre type, qui fait l'objet de cette étude, est le résultat de la migration graduelle, principalement basée sur le réseau de fractures, des gaz de la cavité de détonation à travers une zone de confinement autrement compétente et libérés sur une large zone à la surface1,3,4. En fonction, entre autres, de la géologie d'un site UNE, de la profondeur de la détonation, du rendement nucléaire et de l'enregistrement de la pression atmosphérique, il a été prédit que de tels rejets retardés à la surface pourraient potentiellement produire des signatures atmosphériques détectables à des distances de dizaines à plus de mille kilomètres compte tenu des sensibilités actuelles d'analyse au radioxénon5. En plus de représenter un mode possible de libération détectable de radioxénon en plus d'une évacuation rapide pour l'identification atmosphérique des UNE, le potentiel de surveillance atmosphérique locale des signatures étendues et retardées suggère également son utilisation comme outil pour localiser plus efficacement le site de détonation lors d'une inspection sur site effectuée comme proposé par le Traité d'interdiction complète des essais nucléaires (TICE).

Différentes combinaisons de processus de transport physique pertinents pour les signatures retardées (par exemple, le pompage barométrique et la dissolution des gaz dans les eaux souterraines dans un régime fracturé) ont été étudiées à différents niveaux de détail (par exemple, 3, 5, 6, 7, 9, 10, 27, 28, 29, 30, 31) pour évaluer les effets sur la migration des gaz rares à partir d'une UNE. Cependant, les processus de migration des gaz UNE sont complexes, interdépendants et temporellement et spatialement dépendants6,11,12. L'augmentation de la fidélité du modèle de transport de gaz rare dans des systèmes géologiques complexes et incertains nécessite généralement une forte augmentation des ressources informatiques et expérimentales nécessaires au développement du modèle, à la validation du modèle et à l'étalonnage des paramètres. Ainsi, la complexité du modèle est souvent réduite dans la conceptualisation d'une UNE en se concentrant uniquement sur certains processus physiques à l'exclusion des autres. Cela soulève la question de savoir dans quelle mesure les processus physiques négligés ont un impact sur les prédictions des signatures de gaz nobles pertinentes pour la détection UNE, et si le compromis souvent fait entre la fidélité du modèle et les dépenses de calcul est justifié.

Les expériences sur le terrain impliquant la libération et la surveillance des gaz sont un élément nécessaire pour comprendre quels processus physiques et propriétés des matériaux sont les plus importants pour influencer la migration des gaz à partir de la cavité post-détonation et pour tester des modèles de transport de gaz. À leur tour, des modèles de transport de gaz correctement validés offrent la possibilité de généraliser les résultats d'une expérience de terrain réalisée sur un site particulier à d'autres environnements hydrogéologiques qui peuvent également caractériser les sites UNE. La première expérience de traceur publiée réalisée sur deux sites d'essai historiques de l'UNE sur Rainier Mesa au Nevada Test Site (maintenant NNSS - Nevada National Security Site) a utilisé les traceurs chimiques inertes hexafluorure de soufre (SF\(_6\)) et Fréon 13B1 pour évaluer les aspects de la libération naturelle d'effluents radioactifs des anciennes UNE13. Une découverte importante de l'expérience était que la pressurisation de la cavité de détonation était plus susceptible d'induire un transport horizontal souterrain le long des couches rocheuses à haute perméabilité, tandis que le transport induit par l'atmosphère ou le pompage barométrique est plus efficace pour aspirer les gaz verticalement vers la surface. Une autre expérience sur le terrain, connue sous le nom d'expérience de non-prolifération (NPE), s'est concentrée sur la libération retardée et la détection de gaz provenant d'une explosion chimique enterrée d'une kilotonne sous Rainier Mesa au NNSS. Les traceurs SF\(_6\) et \(^3\)He sont libérés simultanément dans la cavité de détonation par l'explosion et migrent progressivement à travers la zone de confinement de 400 mètres3. Les gaz du sol ont été surveillés pour les deux traceurs à de nombreux endroits sur la surface sur une période de 500 jours. L'expérience a montré qu'il fallait s'attendre à de forts effets chromatographiques lors de la migration des gaz dans les fractures avec le traceur SF\(_6\) de masse atomique élevée et à faible diffusion arrivant à la surface des mois avant le traceur \(^3\)He de faible masse atomique et à diffusion élevée lorsque le pompage barométrique4 était le mode de transport dominant. Un modèle informatique du régime de transport correspondant aux temps d'arrivée observés des deux traceurs a ensuite été développé. Le modèle calibré, qui incluait la dissolution du gaz dans les eaux souterraines représentée par la loi de Henry, a ensuite été utilisé pour prédire que les signatures gazeuses retardées \(^{133}\)Xe et \(^{37}\)Ar, avec des demi-vies de 5,24 et 34,95 jours respectivement, devraient être détectables à la surface pendant les périodes de diminution de la pression atmosphérique avant que les signaux ne soient perdus à cause de la désintégration radioactive. De plus, il a été démontré que l'interconnexion entre la fracturation produite par l'explosion et le système de failles et de fractures naturelles préexistantes sur Rainier Mesa a fourni des voies pour la migration des gaz vers la surface. Dans le cadre de l'expérience de signatures d'explosions nucléaires souterraines (UNESE), deux expériences de terrain différentes ont été menées à partir de 2012 sur le site historique UNE de Barnwell sur Pahute Mesa au NNSS. Dans la première expérience, le traceur Fréon 12B1 a été injecté dans la zone de détonation constituée de roche éboulée. Une faible pressurisation (\(\sim\) 40 mb) a été maintenue dans cette zone pendant une durée de 10 jours pour simuler les conditions post-détonation1. Le traceur a été détecté à la surface après 2 jours avec des pics de concentration ultérieurs pendant les périodes de baisse de la pression atmosphérique qui étaient environ cent fois plus élevés que les pics se produisant quelques jours après la période de pressurisation, ce qui appuie la modélisation présentée dans cette étude sur les concentrations de surface accrues résultant d'une faible pressurisation de la cavité combinée à un pompage barométrique. Il a également été découvert, à l'aide d'une surveillance en temps quasi réel, qu'en utilisant les nouveaux échantillonneurs intelligents de gaz souterrains LLNL, les niveaux de radon dans les échantillons de gaz du sol étaient 10 à 15 fois plus élevés lors d'une faible pressurisation de la cavité, comme cela pourrait se produire après une UNE. Il s'agissait de la première étude à proposer l'utilisation du radon comme traceur naturel pour des relevés rapides des gaz du sol afin d'isoler des zones localisées de pressurisation résiduelle souterraine en raison d'un éventuel test UNE clandestin lors d'une inspection sur site (voir 14 pour une discussion supplémentaire). La deuxième expérience, également réalisée sur le site de Barnwell en 201315, impliquait à la fois des traceurs radioactifs et chimiques, ce qui permet une comparaison avec certains des résultats de cet article et est réservée pour une discussion ultérieure dans cette section.

Plus récemment, du fréon 12B2 a été injecté dans la cavité historique remplie de gravats de Disko Elm sous Aqueduct Mesa au NNSS, également dans le cadre de l'UNESE16. La zone de confinement de l'Aqueduct Mesa est environ 1/10 aussi perméable que celle du site de Barnwell. Même ainsi, le traceur a été détecté sur la surface présentant des amplitudes de concentration qui correspondaient étroitement à l'aide d'une analyse variationnelle multiparamètre contrainte par les historiques réels de la cavité et de la pression de surface. Il a été observé que le traceur n'était détecté sur la Mesa que pendant les périodes où la pression de surface corrigée en altitude tombait en dessous de la pression de la cavité. Dans les études résumées ici, des traceurs chimiques ont été utilisés pour évaluer la réponse des gaz souterrains soumis à différentes combinaisons de forçage dans une gamme de conditions hydrogéologiques. De plus, lorsque les observations de pression de surface et de cavité dépendantes du temps ont été associées à des simulations informatiques, les résultats ont donné des paramètres estimés (par exemple, ouverture de fracture, densité de fracture et perméabilité de fracture) pertinents pour le transport des gaz en général.

Dans les études précédentes, les traceurs chimiquement inertes tels que le SF\(_6\) ou le fréon étaient préférés pour diverses raisons à l'utilisation des gaz radionucléides réels (par exemple, \(^{[131\text{m }~133\text{m }~133~135]}\)Xe et \(^{37}\)Ar) eux-mêmes. Les traceurs chimiques inertes sont extrêmement attractifs car leur coût d'acquisition, de transport, d'injection, d'échantillonnage et d'analyse est assez faible par rapport aux traceurs radionucléides. Cependant, il est également légitime de se demander dans quelle mesure des traceurs chimiques tels que le SF\(_6\) ou le Fréon peuvent remplacer les radionucléides d'intérêt. Cette question a été partiellement abordée récemment dans une nouvelle étude de Stroujkova et al.17. Les auteurs ont mené une expérience sur le terrain impliquant l'injection de volumes égaux de SF\(_6\) et de Xe stable dans une cavité peu profonde existante et une zone de fracture formée par une petite détonation dans une roche granitique avec une nappe phréatique peu profonde. Les concentrations de SF\(_6\) ont suivi celles de Xe généralement dans un facteur de 2 sur une plage observée de 10\(^6\) avec des différences relativement faibles expliquées par des différences de diffusivité et de propriétés de dissolution des deux gaz.

Le volume d'échantillon requis pour analyser un traceur particulier met en évidence une autre différence importante entre l'utilisation de traceurs chimiques inertes et les isotopes du radioxénon. Les échantillons de gaz individuels prélevés dans toutes les études de traceurs chimiques mentionnées ci-dessus avaient des volumes généralement compris entre 0,05 et 0,5 litre, tandis que les échantillons de traceurs radioactifs obtenus dans la deuxième expérience du site Barnwell15 nécessitaient des volumes d'échantillon d'environ 2 mètres cubes (2000 litres). L'extraction d'échantillons aussi volumineux d'un système de fractures à très faible volume soulève des questions importantes quant à la mesure dans laquelle l'échantillonnage peut interférer avec l'observation des processus de transport que nous voulons comprendre. De plus, nous examinerons également dans la section Discussion et conclusions comment l'acquisition d'échantillons aussi volumineux à partir d'un système dominé par des fractures à faible volume pourrait fausser les signatures chimiques ou isotopiques que nous voulons mesurer.

La deuxième expérience du site Barnwell à laquelle il a été fait allusion plus tôt, l'expérience de migration des gaz nobles (NGME15), a potentiellement permis de faire des comparaisons de migration de traceurs impliquant le transport de SF\(_6\) avec les deux traceurs radioactifs, \(^{127}\)Xe et \(^{37}\)Ar. Les détails de la pénétration du trou de forage U-20az dans la cavité de détonation de Barnwell sont donnés dans Carrigan et al.1, Fig. 1a et , Fig. 1) et une description détaillée de l'approche expérimentale NGME est donnée par Olsen et al.15. \(^{37}\)Ar et \(^{127}\)Xe ont été pré-mélangés puis injectés simultanément mais séparément du SF\(_6\) dans la cavité U-20az sur une période de 10 heures. Les débits d'injection pour les traceurs Ar/Xe prémélangés et le traceur SF\(_6\) ont été périodiquement surveillés et ajustés séparément en modifiant manuellement les taux d'injection de traceur. Quatre-vingt-dix-neuf jours après l'injection des traceurs, la cavité a été pressurisée pendant 46 heures en injectant de l'air à \(\sim\)23 m\(^3\)min\(^{-1}\). Des échantillons de gaz ont été prélevés à la surface du sol ou juste en dessous et analysés pour les trois gaz mentionnés ci-dessus.

Le pompage barométrique a été largement modélisé dans la roche fracturée comme la force motrice tardive du transport de gaz à partir des UNE (par exemple, 3, 4, 7, 8, 18, 19). Nous utiliserons l'historique des fluctuations de pression atmosphérique sur le site de Barnwell couvrant la période de l'expérience NGME ainsi que la surpression de la cheminée initiée 99 jours après l'injection des trois traceurs. La sorption de gaz dans la poudre de roche concassée et les carottes intactes a été modélisée comme une interaction entre les phases gazeuse et solide en mode discontinu dans des conditions sèches à l'aide des modèles de type Henry et isotherme de Langmuir20,21. Récemment, Neil et al.22 ont étudié l'effet combiné de la sorption et de la dissolution des gaz dans des zéolithes partiellement saturées. Il convient de noter que nos modèles incluent la distribution bien documentée de la saturation des eaux souterraines au site de Barnwell qui évolue suite à la formation de la cavité effondrée. Bien que nos simulations incluent les effets de la saturation partielle sur la réduction de l'adsorption du xénon dans la zone de confinement zéolithique, elles sembleraient toujours surestimer l'adsorption du xénon par rapport à celle observée par Neil et al.22 dans leurs expériences en laboratoire. Les solubilités de l'argon et du xénon ont été déterminées en fonction de la température et de la pression17,18,24 à l'aide de données expérimentales dans des conditions saturées. Des données expérimentales sur la dissolution du SF\(_6\) (entre les phases gazeuse et liquide) sont également disponibles pour plusieurs gammes de température25,26,27,28. Étant donné que ces modèles calibrés de sorption et de dissolution en mode discontinu n'ont pas été couplés à un transport monophasique ou multiphasique, le rôle retardateur de la sorption et de la dissolution n'a pas été quantifié auparavant mais sera examiné plus en détail ici.

En plus des processus de base impliquant la convection à deux phases due au gradient de température géothermique naturel (c'est-à-dire 25 \(^{\circ }\)C km\(^{-1}\)) et la diffusion de gaz, nous considérons l'impact de quatre processus physiques : la sorption de gaz, la dissolution, la surpression créée par l'injection d'air dans la cavité de Barnwell et le pompage barométrique, sur les signaux de gaz à la surface du sol du système NGME. Nous simulons d'abord des processus physiques calibrés à l'aide d'isothermes de sorption et de modèles de dissolution à partir de données de la littérature. Nous effectuons également une quantification de l'incertitude et une analyse de sensibilité de ces quatre processus physiques à l'aide de PSUADE29. Le résultat d'une analyse de sensibilité Sobol30 fournit une mesure quantitative pour déterminer les influences relatives des différents processus sur le transport de gaz ainsi que le compromis entre la fidélité du modèle et les dépenses de calcul.

Dans cette section, nous décrivons les processus physiques qui peuvent affecter les signatures de gaz des UNE. Le transport réactif multiphase non isotherme dans un système rocheux fracturé a été modélisé pour les composants eau, air et gaz dans les phases liquides, gazeuses et solides indéformables12 à l'aide du programme NUFT31,32. L'eau et l'air sont les principaux composants des phases liquide et gazeuse, tandis que les autres composants gazeux sont des composants mineurs avec des fractions massiques relativement faibles dans ces deux phases. Pour distinguer la sorption de gaz (interaction entre gaz et solide) de la dissolution de gaz (équilibre de phase entre gaz et liquide), les expériences de laboratoire impliquant la sorption de gaz sur une surface minérale sont généralement menées en l'absence de saturation en eau. D'autre part, le comportement de dissolution des gaz est déterminé en l'absence de phase solide. Parce que les expériences sur le terrain ne surveillent pas la migration des gaz à des niveaux adéquats pour capturer la dynamique de la sorption des gaz sur les solides et la dissolution dans la phase liquide, nous utilisons des données expérimentales de laboratoire obtenues dans des conditions idéales tendant à maximiser les effets d'adsorption pour évaluer la contribution au transport de la sorption et de la dissolution séparément et en combinaison. Comme le montre la figure 1, la sorption de gaz est souvent décrite par une isotherme linéaire (ou de type Henry) et une cinétique de Langmuir (ou isotherme) tandis que l'équilibre de phase est représenté à l'aide de divers modèles de dissolution, dont le modèle d'équilibre de la loi d'Henry. Il convient de noter que la loi d'Henry dans sa forme originale décrit les concentrations d'équilibre d'un composant gazeux existant entre la phase gazeuse et une phase dissoute dans l'eau. Cependant, la fonction linéaire de la loi d'Henry est également utilisée pour décrire l'isotherme d'absorption de type loi d'Henry appropriée pour les faibles concentrations de gaz.

Schéma du volume élémentaire représentatif (REV) conceptualisé dans les simulations. La fraction volumique des phases liquide et gazeuse désigne la porosité tandis que le rapport volumique de la phase liquide à la porosité est défini comme la saturation. L'échange de masse entre les phases gazeuse et solide est décrit par sorption/désorption et celui entre les phases gazeuse et liquide est décrit par l'équilibre de phase.

La relation entre les concentrations sorbées et gazeuses à l'équilibre est classée selon la forme de sa courbe qui est représentée graphiquement par des courbes linéaires, concaves ou convexes33. La dépendance linéaire de la concentration sorbée sur la concentration de gaz interstitiel dans l'isotherme est décrite à l'aide de l'absorption de type Henry,

où \(C_{\text{ H }}\) [mol kg\(^{-1}\)] est la concentration absorbée de Henry, c [mol m\(^{-3}\)] est la concentration de gaz et \(k_{\text{ d }}\) [m\(^{3}\) kg\(^{-1}\)] est la constante d'absorption de Henry34. L'adsorption monocouche peut être exprimée à l'aide de l'isotherme de Langmuir qui ignore toute interaction entre les molécules adsorbées

où \(b'\) [m\(^3\) mol\(^{-1}\)] est la constante d'affinité de Langmuir définie comme le rapport du taux d'adsorption au taux de désorption et \(C'_{\text{ H }}\) [mol kg\(^{-1}\)] est la constante de capacité de Langmuir reflétant les sites de surface réactifs disponibles. Lorsque la concentration de gaz est très faible, \(c\ll 1/b'\), l'adsorption de Langmuir (2) se comporte comme l'absorption de Henry

où \(k_{\text{ H }}\) [m\(^{3}\) kg\(^{-1}\)] est la constante de la partie linéaire de Langmuir. Pour cette raison, Paul et al. 21 données expérimentales de sorption ajustées en utilisant la fonction linéaire de Henry (Eq. 1). Le meilleur ajustement de l'isotherme de Langmuir au xénon, comme le montre la figure 2, indique que l'adsorption de Langmuir est principalement responsable de l'absorption de masse tandis que l'absorption de type Henry est négligeable. Alors que les données expérimentales montrent un bon accord avec l'isotherme de Langmuir dans toute la plage de concentration (c'est-à-dire \(0 \le c \le \infty\), Fig. 2a), la concentration sorbée se comporte de manière linéaire avec la concentration de gaz dans la plage de concentration faible (c'est-à-dire \(0 \le c \le 7\) mol m\(^{-3}\), Fig. 2b). La constante de Henry équivalente (\(k_{\text{ H }}\)) est calibrée comme le produit de l'affinité et de la capacité de Langmuir, comme indiqué dans le tableau 1 et la figure 3. La valeur \(k_{\text{H }}\) du xénon est environ 40 % supérieure à celle du SF\(_6\) et 3 fois supérieure à la valeur de l'argon \(k_{\text{ H }}\). Le \(k_{\text{H }}\) calibré reflète l'effet combiné de l'affinité de Langmuir (à propos de la vitesse à laquelle atteindre l'isotherme) et de la capacité de Langmuir (Eq. 3).

Comparaison entre le type de Henry et les isothermes de Langmuir de la sorption du xénon dans le schiste à 0 \(^{\circ }\)C. (a) L'isotherme de Langmuir correspond bien aux données expérimentales dans toute la plage de concentration (\(0 \le c \le 55\) [mol m\(^{-3}\)]). (b) L'isotherme de type Henry se rapproche des données expérimentales dans la plage de faible concentration (\(0 \le c \le 7\) [mol m\(^{-3}\)]). La courbe pleine (bleue) représente l'ajustement de Langmuir tandis que les lignes pointillées (magenta) et pointillées (noires) sont l'ajustement de type Henry et l'ajustement de Langmuir linéarisé lorsque \(b'~c\ll 1.\)

Constante d'absorption d'Henry équivalente du xénon, de l'argon et du SF\(_6\) dans divers matériaux géologiques à (a) 0 et (b) 20 \(^{\circ }\)C. Notez que les données expérimentales ne sont pas disponibles pour les barres inexistantes.

Étant donné que la surface spécifique et la diffusivité des échantillons de roche concassée21 sont nettement supérieures à celles des échantillons intacts (carottes)20, les valeurs calibrées \(k_{\text{H }}\) du tableau 1 représentent une limite supérieure des capacités de sorption pertinentes pour les modèles d'écoulement de fracture. De plus, la plupart sinon toutes les expériences de sorption ont été réalisées pour estimer la capacité de sorption maximale sur les surfaces minérales en préchauffant des échantillons sous vide avant les mesures de sorption. Les milieux géologiques poreux et fracturés dans une zone de confinement UNE ne semblent pas être généralement soumis à des conditions similaires, et un tel prétraitement des échantillons de laboratoire devrait contribuer davantage à une limite supérieure sur l'impact de la sorption d'un flux de gaz traceur à travers une zone de confinement UNE dominée par les fractures.

La répartition à l'équilibre des phases d'un composant gazeux dans les phases gazeuse et liquide adjacentes est décrite comme le rapport de ses fractions molaires dans la phase gazeuse, y, à sa fraction molaire dans la phase liquide, x. Un modèle de solubilité des gaz17,18,24 est appliqué aux relations d'équilibre de phase gazeuse pour le xénon et l'argon36,37 de telle sorte que

où S est la fraction molaire (solubilité) des composants gazeux xénon et argon dissous dans la phase liquide mesurée à la pression du gaz de référence, \(p_{\text{ g,r }}\), et \(p_{\text{ g }}\) est la pression de la phase gazeuse. La solubilité est déterminée à partir de données expérimentales en fonction de la température38

où A, B, C et F sont les paramètres du modèle, et \(T_n\) est la température en degrés Kelvin divisée par 100. La température dépendante \(K_{\text{ eq }}\) du xénon et de l'argon a été couplée à des modèles de transport réactif multiphase (par exemple, 53, 54, 37).

La solubilité du SF\(_6\) dans l'eau a été mesurée et déterminée en fonction de la température25,26,27,28. Les données expérimentales d'Ashton et al.25, Cosgrove et Walkley26 et Mroczek28 sont utilisées pour calibrer le modèle de solubilité (5). La constante d'équilibre de phase modélisée est comparée aux données expérimentales comme le montre la figure 4 et les constantes de solubilité calibrées sont données dans le tableau 2. La solubilité minimale de SF\(_6\), \(S_{\text{ min }} = 1/K_{\text{ eq, } \text{ max }}\), est considérée comme la limite inférieure de dissolution pour tous les composants gazeux dans la quantification de l'incertitude.

Coefficient d'équilibre de phase de l'argon, du xénon et du SF\(_6\) en fonction de la température. Les données expérimentales sont renvoyées à Ashton et al.25, Cosgrove et Walkley26 et Mroczek28.

Pour les estimations de délimitation ou des approximations similaires, les termes sources de xénon isotopique sont souvent conceptualisés comme étant des flux de source rapides ou des concentrations d'impulsions dans les zones de transport souterrain ou atmosphérique3,36. Contrairement à l'utilisation de termes source simplifiés, l'équation de Bateman41 est utilisée dans cette étude pour décrire la radioactivité du xénon à partir de chaînes de désintégration et de croissance séquentielles (par exemple, 5, 19, 42, 43, 44, 45). Des solutions pertinentes aux chaînes de désintégration séquentielle sont données par Cetnar46, Slodic̆ka et Baláz̆ová47, Yuan48,49 et Zhou et al.50. De plus, des réseaux de désintégration et de croissance à grande échelle avec des réactions de ramification et de convergence51 ont été utilisés pour démontrer les signatures retardées des isotopes du xénon1,52. Par exemple, la concentration de la source rapide \(^{133}\)Xe et celle calculée à l'aide de la décroissance et de la croissance à grande échelle (Fig. 5a, 5, 53) entraînent différents profils de concentration de xénon avec un transport unidimensionnel (à 100 m de la source). La solution au transport 1D avec condition aux limites dépendant du temps est présentée dans Sun et al.53 et Cleary et Ungs54. Comme le montre la figure 5b, le délai de 11 jours indique l'impact qualitatif de la décroissance et de la croissance à grande échelle sur les signaux de xénon.

Les signatures du xénon sont retardées par la désintégration des radionucléides. (a) Concentration de xénon dans la zone source. (b) Concentration de xénon à 100 m de la zone source avec une vitesse d'écoulement de 2 [md\(^{-1}\)] et une dispersivité de 1,0 [m\(^2\) d\(^{-1}\)].

Le pompage barométrique joue un rôle dans le transport de gaz dans la roche fracturée en raison de l'effet combiné de l'advection oscillatoire (actionnée par la pression) dans les fractures et de la diffusion dans la matrice rocheuse4. La diffusion matricielle est connue pour amortir la force de la signature gazeuse dans certains cas avec des retards dans l'arrivée du gaz à la surface en fonction de la diffusivité binaire de chaque gaz3,8,37. Lowrey et al.19,43 ont étudié l'effet du pompage barométrique sur les compositions isotopiques du xénon dans un système à fracture unique en tenant compte à la fois des rendements indépendants et de la réaction en chaîne d'une détonation nucléaire souterraine. Sun et Carrigan12 ont souligné que l'advection thermique (TA) est une force motrice dans les premiers stades du transport de gaz après une UNE, tandis que le rôle du pompage barométrique augmente dans la phase post-ébullition. Sun et al.52 ont développé un modèle déterministe de transport multiphase non isotherme couplé à des réactions en chaîne complète (rendements indépendants et en chaîne) et ont démontré qualitativement l'effet de l'AT sur les concentrations isotopiques de xénon. Dans le NGME presque isotherme, TA ne devrait être présent que comme un processus de transport faible en raison de la présence d'un gradient géothermique d'environ 25 \(^{\circ }\)C km\(^{-1}\) et est inclus avec la diffusion comme cas de base pour la comparaison avec d'autres mécanismes de conduite et de ralentissement que nous considérons.

Bien qu'aucune température élevée ne caractérise le NGME, la pressurisation artificielle de la cavité par injection d'air peut être considérée comme une approximation d'une surpression par énergie thermique consécutive à une UNE. L'énergie thermique résiduelle d'une UNE se reflète dans une distribution de température dans la cheminée et la zone environnante. Le changement de phase de l'eau causé par la température d'ébullition excessive dans la cheminée augmente la pression locale qui éloigne davantage les gaz de la cheminée à travers les fractures tandis que la pression capillaire dans la matrice rocheuse ramène un flux en phase liquide vers la cheminée chaude. Le caloduc géologique dans un système à matrice fracturée (c'est-à-dire le transport de chaleur impliquant un changement de phase de l'eau présente dans la cavité post-détonation remplie de gravats) maintient la pression locale dans la cheminée plus élevée que sa zone environnante pendant un certain temps après la détonation. Les processus physiques entraînés par la chaleur résiduelle qui entraînent une surpression et une advection de gaz ont déjà été décrits dans des modèles haute fidélité (par exemple, 37). Qu'elle soit induite thermiquement par un UNE ou induite par injection comme cela s'est produit lors de la NGME, la surpression sert de force motrice directe du transport de gaz entre le point de production de radionucléides et la surface du sol. Dans les simulations présentées dans cet article, nous considérons uniquement le cas de la surpression causée par l'injection d'air qui est pertinente pour le NGME.

En plus des simulations déterministes du NGME présentées dans la sous-section suivante, une étude de sensibilité de Sobol ainsi que des simulations basées sur la probabilité des concentrations de gaz de surface ont été réalisées. L'évaluation de la sensibilité Sobol'29,30 est effectuée pour identifier les processus physiques qui ont une influence significative sur les concentrations de gaz à la surface du sol et pour fournir des informations pratiques sur le processus qui contribue le plus à la variabilité des signaux de gaz. La décroissance de premier ordre d'une espèce à gaz unique est supposée être déterministe puisque l'impact sur les profils de concentration peut être corrigé en utilisant sa demi-vie. 3600 points d'échantillonnage sont générés à l'aide d'une approche d'hypercube latin55 appliquée dans l'espace des paramètres à quatre dimensions, représentant la sorption de gaz, la dissolution, la surpression de la source et le pompage barométrique. Une échelle normalisée entre 0 et 1 est utilisée pour décrire les incertitudes de sorption de gaz et d'équilibre de phase. Zéro dans la dimension de sorption désigne \(k_{\text{H }}=0\) tandis que 1 représente la valeur \(k_{\text{H }}\) (en gras) dans le tableau 1 calibré à l'aide de données expérimentales, qui tendent à maximiser l'effet de sorption comme indiqué précédemment. Zéro d'une espèce gazeuse dans la dimension de dissolution représente la courbe de \(K_{\text{ eq }}=y/x\) mise à l'échelle à la valeur maximale (2,95\(\times\)10\(^5\)) tandis que on désigne sa courbe d'origine (Fig. 4). L'échelle normalisée 0 et 1 dans la dimension de surpression représente la pression ambiante à la source et la surpression induite par l'injection d'air dans le NGME. La plage de surpression représente l'incertitude de la pression induite par l'injection pendant le NGME. L'incertitude du pompage barométrique est également paramétrée entre 0 et 1 représentant respectivement une pression constante (valeur moyenne de la pression mesurée) et une pression atmosphérique fluctuante enregistrée obtenue par les Smart Samplers du site de Barnwell.

Des modèles déterministes (NUFT) de transport non isotherme et multiphase31,32 ont été développés avec des processus physiques définis dans le tableau 3 pour estimer les contributions de chaque processus aux profils de concentration. En raison des incertitudes associées au transport du régime de confinement sur le site de Barnwell (par exemple, l'étendue du réseau de fractures, les ouvertures de fracture et la densité des fractures, etc.) ainsi que des incertitudes dans les protocoles d'injection et d'échantillonnage utilisés, aucune tentative n'a été faite pour correspondre exactement aux observations présentées dans Olsen et al.15. Nos modèles NUFT à double perméabilité sont plutôt basés sur des propriétés connues ou déduites impliquant la profondeur de détonation, la taille de la cavité, l'ouverture de fracture, la densité de fracture et la perméabilité apparente1, la période entre l'injection initiale et la pressurisation de la cavité, l'historique de la pression atmosphérique, etc. les conditions hydrologiques diffuses ambiantes géothermiques et convectives dans la cavité), et la valeur moyenne de la pression barométrique (à la surface du sol) est utilisée pour comparer les modèles avec un seul processus (#1\(\sim\)4), des processus retardateurs combinés (#5), des processus moteurs combinés (#6) et le modèle complet avec la pleine force de 4 processus incertains (#7). La diffusion et la convection biphasique induite par la géothermie sont supposées être des processus fondamentaux et certains dans tous les modèles.

La figure 6 montre les profils de concentration de \(^{37}\)Ar, SF\(_6\), \(^{127}\)Xe et \(^{133}\)Xe à une profondeur de 0,5 m, y compris l'effet de la désintégration radioactive. Les modèles à processus unique (retard ou moteur) sont comparés aux modèles de référence (#0 et 7). Bien qu'il soit difficile de voir le décalage effectué par la sorption (magenta en pointillés) et la dissolution (vert) par rapport au profil de diffusion de référence (cyan), les profils de concentration de surpression (noir) et de pompage barométrique (rouge) éclatent clairement à travers la surface après 99 jours. On observe également que la somme des contributions apportées collectivement à partir des modèles monoprocessus (#1\(\sim\)4) est bien inférieure à celle du modèle incluant tous les processus (#7). En d'autres termes, la surpression dans la cavité et le pompage barométrique à partir de la surface du sol travaillant ensemble augmentent la migration verticale des gaz bien plus que les processus de ralentissement (dissolution et sorption) ne la réduisent.

Les profils de concentration sont tracés pour (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\)Xe et (d) \(^{133}\)Xe à la profondeur de 0,5 m, y compris la désintégration radioactive. Des modèles de processus de retard ou de conduite uniques (#1\(\sim\)4) sont comparés à des modèles de référence (#0 et 7). En raison de l'effet moteur mineur de la diffusion et des effets retardateurs de la sorption et de la dissolution, les courbes de concentration de tous les gaz des modèles n° 0, 1 et 2 se chevauchent légèrement au-dessus de l'axe des x.

Les modèles #5 et 6 démontrent l'effet combiné des processus retardateurs (sorption et dissolution) et des forces motrices (surpression et pompage barométrique), respectivement. La figure 7 montre les profils de concentration des modèles #0, 6 et 7. La différence mineure entre le modèle de base (#0) et le modèle à double effet retardateur (sorption et dissolution, #5) n'est pas tracée. Le décalage entre les modèles #6 et 7 est évalué comme l'effet des processus de retardement (SP, DS) tandis que la différence entre les modèles #6 et 0 est calculée comme l'effet des forces motrices (OP, BP). Le profil de concentration du modèle #0 est la contribution de la diffusion. Les rôles des processus de base (diffusion), de retardement et de pilotage sont démontrés comme illustré à la Fig. 8. Un rôle mineur de la diffusion est observé pour \(^{37}\)Ar sur la Fig. 8a (jaune). Bien que la contribution de la diffusion soit tracée sur une échelle logarithmique dans l'encart de la figure 8b, elle est d'un ordre de grandeur inférieur à celle des processus de retardement et de pilotage.

La figure 6 illustre comment les deux processus moteurs, le pompage barométrique (ligne rouge) et la surpression (ligne noire), peuvent interagir de manière synergique en transportant plus de gaz à la surface (ligne bleue) que l'un ou l'autre agissant indépendamment (voir également Harp et al.56). Une surpressurisation peut en effet conduire du gaz à la surface le long des fractures. Cependant, la surpression d'une cavité, agissant seule, fonctionnera également avec la diffusion pour entraîner un gaz s'écoulant vers le haut à partir d'une région de concentration plus élevée le long d'une fracture ainsi qu'à travers les parois poreuses de la fracture dans la matrice rocheuse, provoquant une dilution progressive du traceur avec la distance le long de la fracture. D'autre part, une diminution de la pression barométrique, agissant seule, est plus efficace pour dessiner le traceur verticalement près de la surface. Les gaz sont attirés par la chute de pression le plus efficacement dans la fracture verticale à partir des parois à des niveaux peu profonds où les concentrations de traceurs ont tendance à être beaucoup plus faibles qu'à des niveaux plus profonds. Cependant, la combinaison des deux mécanismes de transport tend à compenser les entraves au transport de chacun opérant seul. Un écoulement vertical ascendant dû à la pressurisation transporte le traceur qui est progressivement perdu dans la matrice au fur et à mesure que le traceur se déplace vers le haut. La poursuite de ce processus charge la matrice avec le traceur. Pendant la chute de la pression atmosphérique, le front de pression se propage de la surface vers le bas de la fracture, abaissant localement la pression, ce qui non seulement améliore le flux ascendant dans la fracture, mais, plus important encore, entraîne le traceur stocké dans les parois de la fracture dans le flux ascendant. Cette explication est cohérente avec les observations de concentrations de traceurs dépendant du temps obtenues pendant et après la période de pressurisation de 10 jours alors que le fréon était injecté dans la cavité fracturée dans l'expérience du site de Barnwell (Fig. 2,1). Pendant la pressurisation, les niveaux de traceurs à la surface ont culminé pendant les périodes de baisse de la pression atmosphérique. Lorsque la surpressurisation a été arrêtée, les pics de concentration de fréon ont diminué progressivement, et non immédiatement, entre le 2 et le 4 octobre par rapport à la valeur maximale atteinte lors de l'injection, ce qui est également cohérent avec l'épuisement progressif par pompage barométrique du stockage près de la surface du fréon chargé à l'origine dans la matrice rocheuse peu profonde pendant la période de pressurisation.

Nos simulations montrent en outre comment les quatre gaz considérés dans la figure 7 sont affectés à des degrés divers par les effets retardateurs de la sorption et de la dissolution dans les eaux souterraines. Pour SF\(_6\), le cas incluant les effets retardateurs (bleu) suit presque parfaitement le cas où les effets retardateurs sont ignorés (rouge). Les simulations \(^{37}\)Ar avec et sans effets de retard se correspondent raisonnablement bien, ce qui suggère que la dissolution et la sorption pourraient exercer des effets relativement mineurs sur l'isotope Ar au NGME. Nos simulations pour \(^{37}\)Ar et SF\(_6\) présentent des similitudes de transport significatives, la plupart des différences de concentrations étant dues à la désintégration radioactive de l'isotope Ar, ce qui est cohérent avec la conclusion de Johnson et al.57 concernant le suivi de la migration de l'Ar par SF\(_6\). Il n'est pas surprenant que l'adsorption et la dissolution plus importantes associées au Xe donnent lieu à la plus grande différence entre les simulations avec et sans retard. Cependant, nous constatons que la différence corrigée pour la décroissance entre \(^{127}\)Xe et SF\(_6\) est plus proche d'un facteur deux, bien en deçà de la différence d'un facteur dix dans les concentrations observées par Olsen et al.15 dans le NGME. Nous suggérons les causes possibles de cet écart dans la section Discussion et conclusions.

Bien que \(^{133}\)Xe n'ait pas été utilisé dans l'expérience de Barnwell en raison de sa courte demi-vie de 5,24 jours par rapport à la durée prévue de plusieurs mois de l'expérience sur le terrain, il présente un intérêt significativement plus grand à des fins de surveillance UNE que \(^{127}\)Xe et nous avons effectué une simulation déterministe supplémentaire pour étudier comment le transport pourrait affecter la signature \(^{133}\)Xe à la surface. Contrairement à la simulation \(^{127}\)Xe avec sa différence significative entre les cas avec et sans retard, les cas \(^{133}\)Xe avec et sans retard étaient assez similaires sur la figure 7, ce qui suggère que les effets du retard sur le transport dans l'expérience de Barnwell associés à une différence de demi-vie entre \(^{133}\)Xe et \(^{127}\)Xe sont légèrement supérieurs aux effets combinés de la sorption et de la dissolution. Nous avons ensuite utilisé les concentrations de surface de SF\(_6\) et \(^{127}\)Xe pour estimer directement la concentration en fonction du temps de \(^{133}\)Xe à la surface en corrigeant uniquement les valeurs de surface par un facteur compensant les différences de décroissance radioactive. Les estimations de la concentration simulée de \(^{133}\)Xe étaient dans un facteur de 2 avec, étonnamment, le SF\(_6\) fournissant toujours la meilleure correspondance avec \(^{133}\)Xe tandis que \(^{127}\)Xe sous-estimait systématiquement la concentration de surface de \(^{133}\)Xe. Si la diffusion joue peu ou pas de rôle dans le transport, comme cela semble être le cas pour les simulations NGME, alors les modifications induites par la décroissance radioactive des gradients de concentration le long de la fracture ou transversale du traceur de substitution peuvent être négligées et un simple facteur de correction de décroissance appliqué à la concentration de surface du substitut non radioactif devrait suffire. D'autre part, si le transport diffusif joue un rôle important, alors la modification des gradients de concentration locaux par la décroissance radioactive doit être envisagée et la simple multiplication de la concentration de surface de substitution par un facteur de correction de la décroissance peut ne pas fournir une approximation suffisante.

À l'aide de modèles déterministes, les profils de concentration sont tracés pour (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\)Xe et (d) \(^{133}\)Xe à la profondeur de 0,5 m. Bien que les modèles de processus de retard ou de conduite combinés (#5, 6) soient comparés aux modèles de référence (#0 et 7), les résultats du modèle #5 ne sont pas tracés en raison de ses valeurs négligeables.

Une comparaison de l'impact sur la dilution des effets retardateurs par rapport aux effets moteurs est illustrée à la Fig. 8. Les graphiques suggèrent que la saturation et la sorption ont le plus grand impact sur l'amélioration de la dilution de \(^{127}\)Xe par rapport aux autres gaz considérés. La réduction maximale de la dilution par les effets retardateurs est d'environ 40 % du maximum des effets moteurs, contre seulement environ 5 % du maximum pour \(^{133}\)Xe. À titre de comparaison, les effets retardateurs réduisent la dilution de SF\(_6\) de moins de 1 %. Figues. 6–8 soulèvent des questions intéressantes concernant l'utilisation d'isotopes radioactifs comme substituts ou substituts d'autres isotopes radioactifs que nous examinerons plus en détail dans la discussion et les conclusions.

À partir de modèles déterministes, la contribution des processus de conduite et de ralentissement aux profils de concentration est tracée pour (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\)Xe et (d) \(^{133}\)Xe à la profondeur de 0,5 m. La région jaune est le profil du modèle de base (n° 0), la région rouge montre la différence de concentration entre le modèle n° 7 et le modèle n° 6 indiquant l'effet des processus de ralentissement (sorption et dissolution), et la région cyan montre la différence de concentration entre le modèle n° 6 et le modèle n° 0 indiquant l'effet de la force motrice (surpression et pompage barométrique).

Les apports incertains (sorption, dissolution, surpression et pompage barométrique) sont supposés être uniformément répartis dans l'espace à 4 dimensions. Les fonctions de densité de probabilité (PDF) de \(^{37}\)Ar, SF\(_6\),\(^{127}\)Xe et \(^{136}\)Xe sont évaluées en fonction du temps, comme illustré à la Fig. 9 jours (avant l'application de la surpression). Les PDF de ces 4 profils de concentration indiquent la probabilité de détectabilité à la surface du sol due à la surpression et au pompage barométrique soumis à la dissolution du gaz dans les espaces poreux partiellement saturés ainsi qu'à la sorption sur les surfaces minérales.

Les modèles déterministes de l'expérience de Barnwell présentés précédemment visaient à mieux comprendre les impacts de diverses combinaisons de processus de conduite et de ralentissement. Bien entendu, cette expérience de terrain est intrinsèquement incertaine quant à la nature exacte du régime de confinement tel que représenté par les paramètres qui déterminent le transport des gaz depuis la cavité. Avec les plages d'incertitude définies précédemment pour les paramètres, nous avons effectué des milliers de simulations pour différents gaz en utilisant des ensembles de paramètres sélectionnés au hasard en utilisant une approche Latin-hypercube55,29. Les solutions résultantes de dilution en fonction du temps ont été regroupées dans des "bacs" qui ont été utilisés pour construire les PDF. Compte tenu de l'incertitude des paramètres, les PDF estiment la probabilité qu'une plage particulière de dilution se produise à un moment donné, les couleurs les plus claires (par exemple, orange et jaune) représentant la probabilité la plus élevée. Un isotope stable, \(^{136}\)Xe, et SF\(_6\) présentent des comportements étonnamment similaires dans les classes de probabilité les plus élevées. \(^{37}\)Ar et \(^{127}\)Xe, initialement injectés prémélangés avec des rapports de concentration connus, ont la probabilité la plus élevée de se produire à des dilutions censées être comparables entre elles, ce qui est effectivement observé dans le NGME15. Cependant, la correction de la décroissance donne des magnitudes comparables à SF\(_6\) ce qui n'est pas cohérent avec les observations de terrain d'Olsen et al.15 dans l'expérience de Barnwell. Nous spéculerons sur les origines potentielles de l'écart observé entre le SF\(_6\) et les traceurs radioactifs dans la discussion et les conclusions.

Densités de probabilité de (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\)Xe et (d) \(^{136}\)Xe concentrations relatives à la surface du sol du système Barnwell.

Un modèle de cas de base du transport de gaz a été développé comme référence sur la sorption nulle, la dissolution minimale, la surpression nulle et la pression barométrique moyenne. Les variations des concentrations de \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe et SF\(_6\) à la surface du sol entre 3 600 modèles (correspondant à ces 3 600 points d'échantillonnage) et le modèle de référence sont considérées comme la sortie pour la quantification de l'incertitude.

où Y est la sortie, \(i=\) [\(^{37}\)Ar, SF\(_6\), \(^{127}\)Xe] est l'indice d'espèce de gaz, \(j=1,2,\cdots , 3600\), est l'indice d'échantillon, \(c_0\) et c sont les profils de concentration du modèle de cas de base et des modèles de points d'échantillonnage, \(\mathbf{x}\) indique l'emplacement (par exemple, la surface du sol), et t est le temps.

Une analyse de sensibilité de Sobol30,29, qui est basée sur la décomposition de la variance de la sortie du modèle en somme des variances d'entrées incertaines, détermine la contribution de chaque entrée incertaine et son interaction avec d'autres entrées incertaines à la variance de la sortie globale du modèle d'intérêt. La sensibilité totale, \(S_{\text{ Ti }}\left( i,t\right)\), de la sortie (par exemple, \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe, SF\(_6\) concentrations) à des entrées incertaines (sorption, dissolution, surpression et pompage barométrique représentés par des points d'échantillonnage, \(j=1,2,\cdots\), 3 600) est calculée comme la somme de tous les indices de sensibilité, y compris tous les effets interactifs58 à tous les pas de temps. Compte tenu de la limite de détection des composants gazeux à la surface du sol, les indices de sensibilité totale (TSI) de Sobol sont mis à l'échelle à l'aide de profils de concentration tels que

où \(\tilde{c}\) est les concentrations normalisées en termes de temps, \(\bar{c}_{\text{ min }}\) et \(\bar{c}_{\text{ max }}\) sont les valeurs minimales et maximales des concentrations moyennes sur 3 600 échantillons.

La figure 10 montre les indices de sensibilité totale de Sobol \(S_{\text{ Ti }}\left( i,t\right)\) de la mesure Y (6) pour les mesures \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe et SF\(_6\) Y en fonction du temps. Bien que les concentrations de gaz à la surface du sol ne soient pas détectées au cours des 99 premiers jours, comme le montre la Fig. 9, la STI Sobol' indique que le pompage barométrique (Fig. 10d) domine la variance de Y avant que la surpression ne soit appliquée à 99 jours, c'est-à-dire que le pompage barométrique est toujours présent et a contribué à un certain mouvement ascendant des gaz commençant après leur injection. Le rôle du pompage barométrique devient significatif à 2, 14 et 20 jours, respectivement selon les variances Y de SF\(_6\), \(^{37}\)Ar et \(^{127}\)Xe. Comme le montre la figure 10b, la contribution de la dissolution de SF\(_6\), \(^{37}\)Ar et \(^{127}\)Xe qui retarde le transport de gaz diminue avec le temps à mesure que le pompage barométrique augmente son rôle en 2, 14 et 20 jours, respectivement. La sorption de gaz joue également un rôle mineur et négligeable avant et après l'application de la surpression (Fig. 10a). Après que la surpression prend le relais à 99 jours (Fig. 10c), l'effet de la dissolution devient également beaucoup plus faible (Fig. 10b). Comme le rôle de la surpression diminue avec le temps après 99 jours, le rôle du pompage barométrique augmente. Il est à noter que l'effet de surpression ne s'élimine que progressivement après l'arrêt du pompage car il faut du temps pour que la surpression dans la cavité ainsi que dans la matrice rocheuse poreuse entre les fractures se dissipe de sorte que le passage à la dominance du pompage barométrique ne soit pas instantané.

Sensibilité totale de Sobol aux signaux \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe et SF\(_6\) à la surface du sol du système Barnwell. Sobol' sensibilités totales de (a) sorption, (b) dissolution, (c) surpression et (d) pompage barométrique.

La figure 11 montre les indices de sensibilité totale de Sobol mis à l'échelle \(\tilde{S}_{\text{ Ti }}\left( i,t\right)\) de \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe et SF\(_6\) en fonction du temps. La STI Sobol' mise à l'échelle peut être interprétée comme les contributions de quatre processus incertains à des signaux de gaz mesurables. La figure 11a montre que la sorption de gaz joue le moins de rôle au cours des 99 premiers jours et n'a aucun impact après 99 jours sur les signaux de gaz détectables. La figure 11b indique le rôle mineur de la dissolution du gaz après 99 jours ayant le plus grand impact sur le transport de \(^{127}\)Xe. La surpression et le pompage barométrique sont les principaux responsables de l'arrivée initiale des traceurs à la surface.

Sensibilité Sobol mise à l'échelle des signaux \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe et SF\(_6\) à la surface du sol du système Barnwell. Sobol' sensibilités totales de (a) sorption, (b) dissolution, (c) surpression et (d) pompage barométrique.

Les processus physiques tels que les forces motrices (par exemple, la diffusion, le pompage barométrique, l'advection entraînée par la surpression) et les forces de ralentissement (par exemple, la sorption et la dissolution des gaz) qui peuvent éventuellement être impliquées dans la migration des gaz à la fois des expériences sur le terrain et des UNE vers la surface du sol ont été étudiés comme des processus distincts et encore plus importants en tant que processus interactifs affectant le transport dans le contexte de simulations déterministes. Considérer uniquement les processus agissant de manière isolée peut conduire à un malentendu important concernant le rôle global d'un processus de conduite ou de ralentissement. Par exemple, la diffusion de gaz seule est considérée comme un processus moteur. Mais lorsqu'on considère l'advection de gaz en fonction du temps le long d'une fracture, le rôle de la diffusion est plus compliqué. Qu'elle aide ou s'oppose à l'advection dépend alors de la force de la diffusion transversale dans les parois de la fracture et de la dépendance temporelle de l'advection.

Nos simulations déterministes, y compris tous les processus de conduite et de ralentissement, ont obtenu des résultats similaires à ceux du NGME concernant le transport de \(^{37}\)Ar et \(^{127}\)Xe qui ont produit des rapports de concentration à la surface similaires aux valeurs prémélangées et injectées. À partir de nos simulations, nous avons en outre découvert qu'une prédiction plus précise de \(^{133}\)Xe résultait de l'utilisation de la concentration de traceur SF\(_6\) plutôt que du \(^{127}\)Xe comme base. Nos simulations déterministes et probabilistes, une fois corrigées pour la décroissance, ont produit des résultats indiquant des amplitudes comparables pour les trois gaz qui n'ont pas été réalisés dans le NGME dans lequel le traceur SF\(_6\) a produit des concentrations de surface approchant 10 fois celles de \(^{127}\)Xe. L'excès observé de SF\(_6\) par rapport au traceur Xe a fait craindre que le traceur SF\(_6\) ne soit en quelque sorte pas approprié pour cette application57 en raison d'une forte adsorption minérale supposée de Xe21 ou d'effets inconnus. Cependant, l'étude de sensibilité Sobol' présentée ici ne justifie pas un modèle d'adsorption ou de dissolution retardant fortement la concentration de \(^{127}\)Xe à Barnwell même en utilisant des données de laboratoire susceptibles de surestimer les effets de sorption. La comparaison des observations Xe et Ar de NGME à Barnwell (voir Fig. 5 sur 15) ne semble pas non plus étayer l'opinion selon laquelle les effets retardateurs affectant le transport du xénon sont particulièrement importants. Selon les mesures de laboratoire, Xe est sujet à une plus grande adsorption (Fig. 3) et dissolution (Fig. 4) que Ar. Pourtant, les concentrations mesurées à la surface de Xe sont similaires ou même supérieures à celles de Ar selon Olsen et al.15 indiquant peu d'effet apparent des processus retardant la sorption et la dissolution. L'analyse Sobol' quantifie l'effet de ces deux processus retardateurs indiquant que la dissolution de Xe dans un régime poreux partiellement saturé a le plus grand effet sur la concentration à la surface alors que la sorption n'est pas importante.

Étant donné que la diffusivité est plus faible pour le SF\(_6\) et qu'il est moins affecté par la dissolution dans l'eau interstitielle par rapport aux autres gaz, on peut s'attendre à ce que le transport du SF\(_6\) produise des concentrations de surface plus élevées dans un système dominé par une fracture avec à la fois un pompage barométrique et une pressurisation par rapport à \(^{37}\)Ar ou \(^{127}\)Xe. Cependant, l'ampleur de l'écart observé entre le SF\(_6\) et les autres traceurs dans le NGME ne peut pas être facilement expliquée par les seules différences de propriété des traceurs et nous suggérons deux contributeurs possibles à l'écart entre les concentrations observées de SF\(_6\) et les deux traceurs radioactifs. Au cours de l'injection de trois traceurs dans la cavité de Barnwell délabrée au début du NGME, une quantité pré-mélangée 50/50 de \(^{37}\)Ar et \(^{127}\)Xe a été pompée dans le flux d'air vers le bas du trou de forage tandis que SF\(_6\) a été pompé dans le même flux à partir d'un réservoir différent avec un taux d'injection surveillé séparément de celui des traceurs radioactifs prémélangés. Les taux d'injection ainsi que les fluctuations des taux d'injection sont rapportés par Olsen et al.15. Au cours de l'injection simultanée des traceurs radioactifs prémélangés avec du SF\(_6\), le débit d'injection de SF\(_6\) variait entre 1,2 et 50,0 [L min\(^{-1}\)] tandis que le débit d'injection de radiotraceur prémélangé fluctuait entre 25,5 et 40,0 [ml min\(^{-1}\)] pendant la période d'injection de 10 heures. La variation rapportée d'un facteur de 40 dans le taux d'injection de SF\(_6\), qui s'est produite au cours de la période de 10 heures, peut potentiellement produire des variations spatiales d'un ordre de grandeur dans les rapports de concentration de traceur dans la cavité fracturée. Contrairement au mélange dans une cavité ouverte, les gravats remplissant la cavité de détonation auraient inhibé le mélange post-injection et l'homogénéisation de toute distribution non uniforme des traceurs présents dans les espaces vides des débris. Cette hypothèse est étayée par les analyses d'échantillons de gaz prélevés sur une période de plus de 3 mois à partir de deux forages en retour dans la cavité de Disko Elm59. Les échantillons ont indiqué que le gaz \(^4\)He, libéré dans la cavité au moment ou peu après la détonation, était resté mal mélangé avec d'autres gaz dans la cavité ayant des concentrations variant jusqu'à un facteur de 20, même si le mélange de gaz dans la cavité remplie de gravats aurait dû être le plus fort peu de temps après la détonation. Il est crucial que les futures expériences destinées à surveiller le transport relatif de différents traceurs soient conçues pour s'assurer que l'état initial de la distribution des traceurs dans une cavité est aussi uniforme que possible, étant donné que les effets des hétérogénéités initiales dans la distribution spatiale des traceurs peuvent être indissociables du transport a causé des changements dans les concentrations.

La comparaison des concentrations de différents traceurs, tels que SF\(_6\) et \(^{127}\)Xe, lorsque des volumes d'échantillons extrêmement différents sont nécessaires pour l'analyse (0,5 litre pour SF\(_6\) contre 2 000 litres pour \(^{127}\)Xe), est également problématique. On ne peut pas supposer que la concentration de l'un ou l'autre des traceurs présents dans un très grand échantillon restera constante pendant le processus d'extraction de gaz souterrain. Si l'objectif est de mesurer les effets sur les concentrations de différents traceurs en un point de la surface ou du sous-sol en raison du transport, quelle aliquote pour l'analyse SF\(_6\) prise lors de l'extraction de l'échantillon \(^{127}\)Xe 4000 fois plus grand est la plus représentative des ratios de traceurs influencés par les processus de sous-surface discutés dans cet article et dans les articles d'Olsen et al.15 et de Johnson et al.57 ? La situation devient encore plus compliquée en reconnaissant qu'un échantillon de 2000 litres ne peut pas être considéré comme un échantillon local même lorsqu'il est extrait à un point dans un régime de transport dominé par les fractures tel que le site de Barnwell car il peut attirer des gaz le long des fractures à partir d'emplacements potentiellement à des dizaines à des centaines de mètres du point d'échantillonnage. En plus de brouiller l'interprétation de la localité d'un échantillon, un argument solide peut être avancé que le processus d'extraction impliquant de grands volumes peut potentiellement fausser les rapports de concentration de traceur in situ. L'équation (14) de Nilson et al.4 est une solution analytique décrivant le processus de filtrage qui élimine les traces de gaz lors de l'écoulement le long des fractures à parois poreuses, ce qui représente la situation rencontrée lors de l'extraction de grands échantillons d'un régime dominé par les fractures. L'efficacité du processus de filtrage dépend, entre autres paramètres, de la diffusivité de chaque gaz impliqué et, dans des conditions réalistes, peut entraîner des différences de concentration comparables à celles observées dans l'expérience du site de Barnwell selon l'équation. Par exemple, en supposant une fracture d'ouverture caractéristique de 1,5\(\times\)10\(^{-3}\) m telle qu'estimée précédemment pour le site de Barnwell1 et une porosité de paroi de fracture de 0,1, le filtrage différentiel pendant l'écoulement des gaz à un taux de 0,01 [ms\(^{-1}\)] entraînera une chute de la concentration de \(^{127}\)Xe à environ 1/10 de celle de SF\(_6\) sur une longueur de fracture de 50 m. Tout en représentant une explication plausible pour expliquer pleinement la différence de concentrations observées entre SF\(_6\) et \(^{127}\)Xe pour l'ensemble approprié de paramètres de fracture, on s'attendrait également à ce qu'il provoque un enrichissement significatif des concentrations de \(^{127}\)Xe par rapport à \(^{37}\)Ar, alors que seul un enrichissement plus faible est généralement observé selon la Fig. 5 d'Olsen et al.15. Dans tous les cas, l'effet de filtrage différentiel doit être considéré pour sa capacité potentielle à fausser les rapports de gaz lors de l'extraction d'un très grand échantillon de gaz, mais nous concluons qu'il n'est au mieux qu'une explication partielle de la disparité observée entre les concentrations de SF\(_6\) et \(^{127}\)Xe par Olsen et al.15. Compte tenu des fortes fluctuations du taux d'injection de SF\(_6\) rapportées par Olsen et al.15 ainsi que des observations d'une distribution de gaz de cavité non uniforme persistant pendant des mois après l'événement Disko Elm59, il semble probable que la principale raison de l'excès de SF\(_6\) observé soit la production d'une distribution spatiale initiale non uniforme dans la cavité remplie de débris qui est ensuite canalisée dans le système de fracture sus-jacent.

En conclusion, nous avons présenté une variété de simulations représentant une réanalyse du scénario posé par l'expérience d'injection NGME Barnwell rapportée par Olsen et al.15 impliquant à la fois des traceurs radioactifs et chimiques. L'expérience, initialement prévue comme une étude du pompage barométrique et de son effet sur différents traceurs, a été modifiée après qu'aucun signal n'ait été observé en surface en repressurisant la cavité de détonation 99 jours après l'injection initiale de traceurs. Nos simulations tiennent compte de la géométrie et des aspects de l'hydrologie du site bien que de nombreuses incertitudes subsistent concernant les voies de fracture vers la surface et leur effet sur les différentes compositions de gaz. Nous avons maintenant ajouté les effets retardateurs de la sorption des études de laboratoire à nos modèles, mais nous avons trouvé à l'aide de simulations déterministes et d'une étude de sensibilité qu'ils n'étaient pas significatifs dans ce cas particulier. Enfin, si l'objectif d'une expérience sur le terrain est uniquement de simuler ce qui pourrait être observé lors d'une inspection sur place d'un site potentiel d'essais nucléaires inopinés, alors l'exécution d'un échantillonnage par extraction à grand volume, comme dans le NGME, est une approche raisonnable car elle inclut la contribution au régime d'écoulement souterrain associé à l'extraction à grand volume nécessaire actuellement requise pour l'analyse radiologique. Cependant, si l'objectif est d'observer comment le gaz migre vers la surface suite à une UNE avec l'assurance que la composition en gaz d'un échantillon est bien caractéristique du lieu d'échantillonnage, alors un échantillonnage de petit volume impliquant des traceurs non radioactifs semble être l'approche privilégiée. Enfin, cette étude visait principalement à évaluer les processus de transport de gaz spécifiques au NGME ainsi qu'à donner un aperçu de l'origine des signatures retardées des UNE. Pour quantifier correctement l'influence de ces processus sur les signatures de gaz UNE, la modélisation future doit prendre en compte la dynamique et les conditions de l'environnement post-détonation précoce qui ne sont pas pris en compte ici.

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Nous remercions Phil Stauffer du Laboratoire national de Los Alamos et les relecteurs anonymes pour leurs lectures perspicaces et leurs commentaires constructifs. L'Expérience des signatures d'explosions nucléaires souterraines (UNESE) a été créée pour appliquer un large éventail de techniques et de technologies de recherche et développement (R&D) à la surveillance des explosions nucléaires et à la non-prolifération nucléaire. Il s'agit d'un projet de recherche et développement pluriannuel parrainé par NNSA DNN R & D, et est exécuté en collaboration par Lawrence Livermore National Laboratory, Los Alamos National Laboratory, Mission Support and Test Services, Pacific Northwest National Laboratory et Sandia National Laboratories. Les auteurs remercient Matthew Paul de l'Université du Texas à Austin (maintenant aux Sandia National Laboratories) pour avoir fourni des données expérimentales sur la sorption de gaz. Ce projet de recherche a été réalisé sous les auspices du Département américain de l'énergie par Lawrence Livermore National Laboratory sous le contrat n° DE-AC52-07NA27344. Numéro de version IM : LLNL-JRNL-827136.

Laboratoire national Lawrence Livermore, Livermore, Californie, États-Unis

Charles R. Carrigan, guide Yunwei Sun et Antoun

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CRC et TA ont conçu l'idée et développé des modèles conceptuels. YS a mis en œuvre des modèles et effectué des analyses de sensibilité et une quantification des incertitudes. Le CRC et YS ont analysé les données expérimentales et les résultats du modèle. Tous les auteurs ont fourni des contributions et aidé à réviser le manuscrit.

Correspondance à Yunwei Sun.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Carrigan, CR, Sun, Y. & Antoun, T. Évaluation des processus de transport souterrain des signatures gazeuses retardées applicables aux explosions nucléaires souterraines. Sci Rep 12, 13169 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16918-5

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Reçu : 18 décembre 2021

Accepté : 18 juillet 2022

Publié: 01 août 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-16918-5

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